首善书院与东林书院存在某种内在的联系。当邹元标、冯从吾听说东林有吴桂森继续主持时，“群然向往，脉脉神交”。首善书院建成后，正值在京任职的高攀龙，常于政务之暇到书院讲学，与三千里外的无锡东林书院“遥相应和”。参与首善书院讲学的主要人物几乎都与东林书院有关，如刘宗周当年曾入东林与高攀龙共同讲学；又如华燕超和华凤超都与高攀龙同里，华燕超万历时就曾到东林书院，求教于钱一本。华凤超先向钱一本学习《易经》，这时又随高攀龙一起讲学首善书院，以后回到家乡也成了高攀龙的弟子。冯从吾虽说是陕西人，却是三十年前顾宪成在京时的弟子，被公认为东林四君子之一。周宗建则为东林后“七君子”之一。邹元标虽然没有直接参与东林讲学，却应顾宪成之托，在万历三十二（1604年）年东林书院修复后，为书院作《依庸堂记》及依庸堂楹联。
正是由于首善书院的讲习者与东林书院之间的特殊关系，以及书院在京城日益扩大的影响，使朝中的阉党寝食不安。
朱童蒙首先发难，他上疏天启皇帝，说如今广宁失陷，人心浮动，京城之地不宜聚众讲学，以免招朋引类，开门户之渐，将来势必难以控制，应该安心本分，以东林为戒。冯从吾反驳说：“正因为国家处于危难之时，才应该以讲学提醒人心，激发忠义。” 御史倪文焕上疏诬蔑首善书院所讲为伪学，说邹元标等人“聚不三不四之人，说不痛不痒之话，作不深不浅之揖，噉不冷不热之饼”。邹元标也上《陈共学之原以定众志疏》，指出：早在隆庆初年，内阁首辅徐阶就曾集诸臣千余人讲学于京城，手书“识仁、定性”二书，与诸人讨论。万历十三、十四年，臣邹元标在京城也每月讲学于演象所，当时的执政大臣也尝过而相问。天下治乱，系于人心，人心邪正，系于学术。如今陛下有经筵日讲在先，却不许京师讲会，臣甘愿罢官归田。这时魏忠贤刚刚开始窃权，也屡传中旨，说宋室之所以亡国，在于讲学，皇上将严禁此事。叶向高为首善书院力辨，并要求与邹元标共同辞官，天启帝的态度稍有缓和。但阉党郭兴治和郭允厚却攻讦不已，甚至将首善书院比作山东的“贼妖”。
邹元标归意已决，于是加太子太保，准乘驿归乡。临行前又上《老臣去国情深疏》，字字情真意切，一时间奏疏天下传诵。天启四年（1624年）六月书院被罢讲。天启五年（1625年）正月，在阉党“十孩”之一李鲁生的建议下，撤去书院的匾额和对联，改书院为“忠臣祠”。同年七月，在四川道御史倪文焕的催促下，阉党矫旨下，砸碎书院石碑并抛出门外，拽倒先圣牌位，焚烧经史典籍，拆毁厅堂建筑。八月阉党毁天下书院。
邹元标归乡后不久便与世长辞，终年七十三岁。魏忠贤矫旨削夺了邹元标的官职。为了让喜宗看起来有趣味，阉党王绍徽将东林党人比作《水浒传》中的一百单八将，编成《东林点将录》，所列第三十八名，即是“天伤星武行者左都御史邹元标”。
崇祯帝即位后，铲除了阉党，东林党人恢复了名誉，重又赠邹元标太子太保、吏部尚书，谥忠介。
崇祯时首善书院还在，当时大科学家徐光启与耶稣会士汤若望等奉旨修正历法，书院经过一番修缮，暂作历局之用。也有人建议应恢复书院，重立被砸碎的石碑，继续讲学。但时过境迁，经天启朝一场浩劫，此时东林党人半数零落，这一愿望已没有实现的可能。 （张宪博）
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