1966年文化大革命，让身在海岛一隅的蒋介石兴起对抗的念头，发动"中华文化复兴运动"隔海别苗头。为将台湾建设成国际汉学的中心，蒋介石礼贤下士，力邀散居海外的大师级人物返台，钱穆称许此举是"自辛亥以来最大的一件事"，自己也成为蒋介石极力敦请的对象。除钱穆之外，在美国的林语堂，侨居巴西的张大千，也是指针性人物。
一边有蒋介石的盛情邀请，加上香港情势丕变，形成新一波难民潮，左派抗争不断，政局不稳，刚发表《四书道贯》，被视为一代儒宗的钱穆先于1967年5月应中大新亚书院学生之请，返港演讲"五四运动"，8月决定赴台定居，10月，七十三岁的钱穆偕夫人胡美琦迁居台北，终老于此。
在台期间，钱穆与蒋介石的关系融洽与否，至今仍众说纷纭。
1949年国民党军队兵败如山倒之际，钱穆是主张蒋介石应下野的人士之一。日后，蒋介石却对钱穆礼遇有加，甚至公开说，或许钱穆等人当时所言，"对国事是有利的"；为表达对钱穆的敬重，蒋介石在面见钱穆时，特别将中山装改为一袭长袍；钱穆对朱熹与王阳明学说的专精，与崇尚王阳明的蒋介石更是一拍即合。
移居台湾之初，钱穆先住进台北市区的"自由之家"，继租居于台北金山街，在蒋介石的高度礼遇下，国民政府拨出位于台北外双溪东吴大学旁的土地，并拨公款建屋，供钱穆夫妇居住。这栋雅致的别墅式两层楼房，正是大名鼎鼎的"素书楼"。故宫博物院特聘他为研究员，不仅让钱穆免于为生活发愁，亦得以遍览四库全书等重要典籍，安心创作。
盛情难却下，钱穆又应中国文化学院（今中国文化大学）校长张其昀 之邀，于历史研究所执教并出任所长。较钱穆早年余来台的林语堂，住在阳明山上文化大学附近，与钱穆住得近，原本并无深交、作风一中一西的两人从此往来频繁，成为莫逆，英文造诣深厚的林语堂甚至说，看过钱穆的《中国近三百年学术史》，让他决定从此改用中文著作。
1968年，时年七十四岁的钱穆与郭廷以等人，膺选为国民政府的中央研究院院士。这是国民政府对各领域研究者提供的最高学术荣耀。
其实以钱穆的分量，早在1948年，胡适主持首任中研院人文组院士选拔时，就该被提及；但钱穆与胡适、傅斯年等的治学途径与西化理念截然不同，他的史观与治学方法更不能被主张以西方科学治史的傅斯年接受，傅斯年曾嘴硬地说，从不看钱穆的文章。不仅1948年的院士提名钱穆连边都没沾上，1945年北大复校时，随国民政府西迁大后方的教授群唯独钱穆未获续聘，之后钱穆长期停留香港办学，自然也不会被提名。
1958年4月，胡适赴台接任中研院长，不少钱穆的学生质疑中研院院士独缺钱穆，欠缺代表性，不过双方歧见已深，门户之争的结果，钱穆还是无缘被提名。钱穆一度动意气，1966年，虽有多名资深院士主张提名钱穆，但他断然拒绝，钱穆反问，早在1948年，中研院就提名八十多名院士，他难道不该入列？虽然弟子们反复劝说，直到两年后钱穆才愿意接受提名，并随即获得全票通过。
素书楼讲学、著作等身
之所以选择落脚外双溪，钱穆表示，住在外双溪故宫博物院附近，可以就近利用故宫图书馆，看到世界最丰富、珍贵的善本书。此外，将重心放在学术著作的钱穆，婉拒许多大学的讲学邀约，避免舟车劳顿，专心著述 。但钱穆以鸿儒的身分，依旧推辞不掉四处的短期演讲与讲座，以宣扬历史理念。
"素书楼"之名源于钱穆无锡七房桥五世同堂故居中第二大厅的名称，先人取名来源已不可考，钱穆尝自解，或脱衍自《中庸》所记，"素贫贱，行乎贫贱；素夷狄，行乎夷狄；素患难，行乎患难；君子无入而不自得。"胡美琦指出，钱穆年幼患伤寒，又服错药，性命怠危，全赖母亲日夜陪他在故居"素书堂"养病而得痊愈，钱穆为纪念母亲生养之恩，因此命名，
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